Os índios Canindés e Janduís, os primeiros habitantes da localidade, começaram uma sublevação no final do século XVII, e uma expedição dirigiu-se à região com o objetivo de reprimir o levante. Mas os grupos de povoamento só chegaram à localidade com a fixação de colonizadores, apenas no século seguinte, dedicados à agricultura e à pecuária.
A primeira proprietária de terras na localidade foi Adriana de Holanda Vasconcelos, que no ano de 1764 recebeu duas Datas de Terras. Dona Adriana doou parte da serra que ficava em suas terras a Nossa Senhora Santana, surgindo o nome Serra de Santana.
Nos idos de 1886, o Major Lula Gomes, paraibano de Picuí, proprietário da localidade chamada de Barro Vermelho, fundou o povoado de Caraúbas, nome dado em referência à existência de carnaubeiras nas redondezas. Com o incentivo inicial de Lula Gomes, o povoado se desenvolveu com o importante trabalho de Manoel Salustino Gomes de Macedo, João Soares de Maria, João Pinto, Manoel Osório de Barros e Tomaz Pereira de Araujo, sendo que este último desenvolveu a cidade até esta chegar a categoria de cidade.
A primeira residência que se tinha noticia era a de Gracindo Deitado, onde hoje existe uma loja de eletrodomésticos, na rua Sérvulo Pereira, centro. O primeiro nome do povoado foi Barro Vermelho, se assim dizia porque os vaqueiros que ali passavam ficavam com as roupas tingidas pelo barro daquela cor. Depois, o povoado se chamou Caraúbas, tendo passado a ser chamar Cerro Corá para não ser confundido com o município homônimo da região Oeste do Rio Grande do Norte.
Em homenagem ao último momento histórico da Guerra do Paraguai, o Presidente da Intendência de Currais Novos, João Alfredo Galvão, o Joca Pires, no ano de 1922, mudou o nome do povoado para Cerro Corá, passando a distrito do município de Currais Novos em 1938, pelo Decreto número 603.
No dia 11 de dezembro de 1953, através da Lei número 1.031, desmembrado de Currais Novos, o distrito de Cerro Corá passou à categoria de município do Rio Grande do Norte. O então deputado estadual Cortez Pereira foi o autor do projeto de lei de emancipação política do município, depois sancionada pelo então governador Silvio Pedroza.
Prefeitos municipais: Sérvulo Pereira de Araújo, Benvenuto Pereira de Araújo, José Walter Olímpio, Manoel Antunes, José Julião Neto, Virgilio Tavares, Francisco Pereira de Araújo, João Batista de Melo Filho, José Amaro, Raimundo Soares de Brito, Clidenor Pereira de Araújo Filho.
João Batista de Melo Filho está no exercício do quarto mandato, enquanto Sérvulo Pereira exerceu dois mandatos. José Julião Neto exerceu o cargo por sete meses, em 1971, em decorrência do afastamento de Manoel Antunes, de quem era vice. Virgilio Tavares foi nomeado interventor, a fim de evitar que Manoel Antunes voltasse a ocupar o cargo. Coisas da ditadura militar, que não efetivou o vice-prefeito eleito constitucionalmente. José Walter Olímpio também era vice-prefeito e assumiu o cargo em face da morte, no exercício do mandato, do prefeito Benvenuto Pereira. Clidenor Filho,neto de Tomaz Pereira, trouxe para a cidade um grande desenvolvimento, herdando do avô, a veia política.
Cerro Corá tem um potencial ainda não descoberto para o turismo, com um clima bastante frio e paisagens bonitas, serve de nascente para o rio mais importante do estado, o rio Potenji. Todo mês de Maio, é realizado um grande festival cultural, o “Festival de inverno”, onde este reverencia o que a cidade tem de mais atraente: o frio da serra.